近日，我校环科院UNNU实验室卜云飞教授团队在国际权威期刊《Advanced Materials》上发表了一篇题为“Anchored Cobalt Nanoparticles on Layered Perovskites for Rapid Peroxymonosulfate Activation in Antibiotic Degradation”的研究论文。该论文的第一作者是UNNU实验室的硕士毕业生，现就读于上海交通大学博士研究生王耀彬。合作者包括我校盖鑫磊教授、于江华教授、李冬副教授和赵云霞副教授，卜云飞教授为该工作通讯作者，我校为唯一完成单位。
抗生素在废水中的残留构成了一种新兴的环境威胁，增加了环境中的顽固有机物和耐药性。高级氧化工艺（AOP）广泛应用于水中新污染物的氧化和降解。特别是，基于过一硫酸盐（PMS）的类芬顿工艺因其出色的水处理效果而受到广泛关注。在该体系中的活性物种具有更高的氧化能力（SO4•-：2.5 – 3.1 V，•OH：1.8 - 2.7 V），较长的使用寿命（SO4•-：30 – 40 μs，•OH：20 ns），并适用于较宽的pH范围。金属钴基材料在非均相催化反应中通过其氧化还原循环高效激活PMS，但这也带来了严重的金属浸出环境风险。目前，通过在石墨烯和多孔材料上固定钴基化合物来缓解这一问题。尽管有许多相关进展，大多数催化剂在处理复杂废水时由于活性位点的覆盖，而表现出有限的性能。
本研究展示了一项创新的催化剂构建及其催化机制，通过原位锚定法将Co纳米粒子固定于层状钙钛矿，并采用了特殊的策略以防止钴的浸出。高活性Co0能够迅速激活PMS，有效降解废水中的有机残留物。通过暴露并均匀分散活性位点，引入还原活性更强的Co0，本研究突破了PMS中Co2+/Co3+氧化还原体系的活化速率限制，显著提高了活性自由基的生成及污染物的降解效率。Co@L-PBMC/PMS系统在5 min内降解了超过99.99%以上的四环素，其性能优于绝大多数已报道的PMS活化剂，并能在多种复杂的实际水体中快速有效地响应PMS活化剂。利用金属纳米颗粒和氧空位（VO）的结构，本系统增强了表面自由基的产生，氧空位周围的Co位点协同作用，有效地裂解了PMS分子的O-H键，进而大量生成1O2和SO4•- 活性物质。结合实验与DFT计算，本研究通过金属多价态的氧化还原循环、氧空位和中间体调控策略，提出了一种协同催化机制，为原子层面上的分析提供了宝贵见解，为设计下一代可持续水净化用的环境催化剂提供了重要指导。
Co@L-PBMC/PMS系统降解途径解析
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