近日，我校环境科学与工程学院汪俊峰教授联合哈佛大学、意大利基耶蒂-佩斯卡拉大学、中国科学院大气物理研究所、南方科技大学、东南大学等国内外科研机构，在环境科学领域国际顶级期刊《Environmental Science & Technology》（EST，ACS 主办，Nature Index 收录、中科院一区 TOP）发表题为Nighttime Organic Nitrates Drive New Particle Formation and Aerosol Growth in Urban Beijing的原创研究成果，系统揭示夜间有机硝酸盐调控城市跨昼夜二次有机气溶胶（SOA）与新粒子生成的耦合机制（图1），为我国 PM_2.5与臭氧协同防控提供全新科学支撑。我校为论文第一完成单位，汪俊峰为第一作者，盖鑫磊教授、叶建淮研究员、Eleonora Aruffo 副教授为共同通讯作者。

二次有机气溶胶是城市细颗粒物（PM_2.5）的核心组分，深刻影响空气质量、区域气候与人体健康。过往研究多聚焦白天光化学反应对 SOA 的贡献，而夜间大气化学过程的作用长期被低估，其与次日污染形成的耦合机制在高污染城市区域尚不明确。有机硝酸盐作为大气活性氮的重要储库，同时参与臭氧生成与气溶胶增长，是连接氮氧化物排放与复合型污染的关键纽带。

针对上述核心科学瓶颈，研究团队依托 “中国大城市大气污染与健康（APHH-Beijing）”综合观测计划，分别于 2017 年、2023 年夏季在北京城区开展两轮强化立体观测，集成 HR-AMS、TD-LIF（全球仅2台）、SMPS、PTR-MS、BBCEAS 等全套高精在线监测设备，获取气态活性氮、大气自由基、VOCs、气溶胶粒径与化学组分小时级连续数据集；结合 F0AM 零维箱模型耦合 WAM 气溶胶分相动力学模块，定量厘清夜间有机硝酸盐两类差异化生成、转化路径，并完整阐明高空残留层垂直输送的关键调控作用。

观测结果显示，北京夏季夜间城市活性氮氧化产物 NOₓ最高可达 40 ppb，由 NO₃氧化生物源萜烯类 VOCs 生成，产物夜间以气态有机硝酸盐大量留存；经过次日日间光化学老化、官能化后挥发性大幅下降，向颗粒相分配，显著促进 SOA 质量增长，在低硫酸盐条件下可直接驱动城市新粒子生成事件。研究区分两类典型污染气团（图2）对应的化学演化模式：

一是华北平原东部气团主导的本地排放场景，近地面高浓度 NO 快速消耗臭氧，抑制近地面 NO₃生成，但高空残留层持续合成 NO₃与气态烷基硝酸盐，通过湍流向下输送至地面；该路径下有机硝酸盐以气相为主，次日光氧化后成为新粒子生成与早期增长核心驱动力，观测到显著新粒子爆发事件。

二是华北平原西部老化气团场景，区域输送特征显著，过氧乙酰硝酸酯（PAN）为活性氮储库主体，颗粒相有机硝酸盐占总 NOz 比例达 10%；无新粒子生成，但 SOA 负荷约为东部气团场景 3倍，日间 PAN 热分解释放 NO₂，同步加剧臭氧与二次气溶胶协同污染。

数值模拟证实，异戊二烯、单萜烯等反应性生物源萜烯是夜间有机硝酸盐最主要前体物质；仅依靠近地面化学反应无法复现凌晨气态有机硝酸盐浓度峰值，纳入高空残留层垂直向下输送通量后，模拟结果与实地观测高度吻合，证实夜间残留层是城市大气重要 “高空化学储库”。2023 年夏季 TD-LIF 直接观测进一步验证时序规律：气态烷基硝酸盐凌晨 3–6 时达峰值，颗粒相烷基硝酸盐上午 10 时同步冲高，与新粒子生成时间完全匹配。

该成果具备重要大气科学理论与污染防控实践双重价值。理论层面，研究补齐城市跨昼夜氮化学耦合气溶胶演化的关键认知空白，明确夜间 NO₃氧化、边界层垂直输送两大易被模型忽略的核心过程，为全球区域空气质量模式优化修正提供实测约束与机理方案；气候健康层面，有机硝酸盐是大气棕色碳重要发色团，同时具备细胞炎症诱导、损伤肺部等毒理效应，本研究厘清其昼夜循环富集路径，完善城市气溶胶气候效应与健康风险评估框架。防控应用层面，当前全国 SO₂减排成效显著，硫驱动成核路径贡献持续下降，氮循环化学对城市复合型污染的主导作用日益凸显。研究明确，夜间重型柴油车等源排放的 NOx会大幅提升夜间有机硝酸盐储库规模，直接推高次日白天 PM_2.5与臭氧峰值。管控夜间氮氧化物排放，可作为城市 PM_2.5-臭氧协同削减的高效靶向策略，为我国北方城市群夏季复合污染精准治理提供全新管控靶点。

研究相关全部观测数据集已公开共享（10.5281/zenodo.10802900），可供全球大气模拟、污染防控政策研究复用。该项工作获得国家自然科学基金、江苏省优秀青年基金、国家重点研发计划、欧盟玛丽・居里学者项目等多项课题联合资助，哈佛大学、中科院大气物理所、南方科技大学、曼彻斯特大学、约克大学、加州大学戴维斯分校等二十余家国内外单位专家共同参与。

图1 夜间产物驱动次日颗粒物生成（跨昼夜的污染的隐形推手）

图2 两类典型气团

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6c01200